摘要

昆明理工大学与中国科学院城市环境研究所的联合研究团队于Environmental Science & Technology发表重要成果。该研究突破了传统上仅关注污染物溶解态的单一看法，首次从“分子团簇”形态的视角，系统揭示了较小尺寸的多环芳烃（PAHs）团簇相比大尺寸团簇，对微生物具有显著增强的毒性效应。这一发现对准确评估有机污染物的环境风险具有里程碑式的意义。

研究背景：被忽视的“团簇”形态

多环芳烃（PAHs）是一类典型的疏水性有机污染物，传统研究多集中于其溶解态的单分子行为。然而，在实际水环境中，疏水性有机物更易形成纳米级的分子团簇。这种团簇形态会显著改变其环境行为与生物毒性，但既往研究对此关注不足，可能导致对其环境归趋和生态风险的评估出现严重偏差。

研究策略：宏观表征与微观解析相结合

本研究选取萘、菲、苝、苯并芘四种常见PAHs作为模型污染物。

  1. 团簇制备与表征：通过两种不同稀释方法，成功制备出相同浓度下尺寸不同的PAHs团簇。结合原子力显微镜（AFM） 和分子动力学（MD）模拟，从宏观和微观两个尺度精准表征了团簇的形成。测得小团簇的平均高度在60-103纳米之间，而大团簇的平均高度在81-133纳米之间。

  2. 毒性机制探究：研究以大肠杆菌（E. coli）为模型微生物，创新性地采用单细胞拉曼光谱结合重水（D₂O）标记技术，在单细胞水平实时监测其代谢活性变化；并进一步通过转录组学分析，从基因层面深度解析毒性根源。

核心发现：小团簇，大毒性

  1. 代谢活性抑制更显著：拉曼分析表明，在相同浓度下，暴露于小PAHs团簇的细菌，其代谢活性相较于对照组降低了约10%，而暴露于大团簇的仅降低了约1%。这证明小团簇对微生物的生理胁迫更为剧烈。

  2. 生物大分子干扰与氧化应激：拉曼指纹图谱显示，小团簇暴露导致蛋白质、脂类、核酸等关键生物大分子的光谱特征发生显著偏移。特别是在低浓度下，小团簇会激发细菌的应激反应，导致蛋白质含量增加。同时，小团簇处理组诱导细胞内产生活性氧（ROS）的水平也远高于大团簇处理组，表明其引发了更严重的氧化损伤。

  3. 基因水平应激响应：转录组学分析从机制上提供了有力证据。在小团簇胁迫下，与氧化应激反应、外排泵（抗毒机制）、DNA损伤修复及细菌运动性相关的基因均显著上调。这全面印证了细菌为应对小团簇更强的毒性攻击，不得不启动一系列高耗能的防御与修复程序。

结论与启示

本研究雄辩地证明了疏水性有机污染物的纳米级团簇形态是其环境毒性的关键影响因素。尺寸更小的PAHs团簇因其更高的比表面积和更强的生物界面相互作用，表现出远超大型团簇的生态毒性。

这项工作彻底改变了我们对污染物存在形态与毒性之间关系的传统认知，强调未来的生态风险评估必须考虑有机物的分子团簇态，而非仅仅关注其溶解态浓度。这对于贵机构从事的环境检测与风险评估工作具有重要的指导意义，建议在相关检测分析与标准制定中纳入对污染物聚集状态的考量。

文章链接: https://doi.org/10.1021/acs.est.4c10078
原文信息: Pan, B.; Cui, L. et al. Environ. Sci. Technol. 2024, *DOI: 10.1021/acs.est.4c10078*


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